Le Nouveau dictionnaire de langue française de 1856 était associé à trois petits dictionnaires complémentaires. Ces ouvrages sont à l’origine des trois parties du Petit Larousse.
La première, consacrée à la « langue française », représente plus de la moitié du dictionnaire. De 1905 à 1960 et de 1989 à 1998, une lettrine introduisait chacun des 26 chapitres de cette partie. Les pages roses correspondent aux locutions latines et étrangères. La dernière partie regroupe les noms propres illustrés souvent par des cartes ou des portraits. De 1906 à 1988, chaque chapitre débutait par une lettre illustrée d’une vignette capitulaire distincte représentant une ville ou un site. Les noms propres ont été séparés des autres mots de la langue à partir de 1860.
Pour Pierre Larousse et Claude Augé, la langue ne peut pas être décrite sans être rapproché de la vie réelle. Ainsi, les définitions sont toujours accompagnées d’exemples géographiques, historiques ou culturels. D’ailleurs, pour Pierre Larousse, un dictionnaire ne contenant ni citations, ni exemples est un « squelette ».
Dès 1856, Pierre Larousse constate que certains mots ne peuvent pas être expliqués uniquement par une définition et un exemple. Des commentaires étymologiques, scientifiques, historiques ou littéraires s’imposent tout d’abord sous forme de renvois à la fin de l’ouvrage puis sont insérés directement à la fin des articles concernés.
A partir de 1905, la prononciation figurée, proposée dans un premier temps au début de l’ouvrage sous formes de listes de mots, s’imposera dans la plupart des articles. Elle sera ensuite remplacée par la transcription en alphabet phonétique international.
Ainsi, les articles du Petit Larousse Illustré sont composés d’informations linguistiques, étymologie et prononciation, de définitions, d’exemples puis de commentaires encyclopédiques.
Alors que Pierre Larousse néglige l’illustration et considère qu’elle est destinée aux enfants, Claude Augé saisit son importance pour tous.
Dès les premières éditions, le Petit Larousse Illustré propose plusieurs planches, pages ou demi pages d’illustrations, qui sont de véritables « leçons de choses » Cette idée d’intégrer des gravures provient du grand Larousse mais elles ne sont pas identiques dans les deux ouvrages. Au fil des éditions, les illustrations s’inséreront également dans les articles aussi bien dans la partie contenant les noms communs que dans celle des noms propres.
Les planches d’illustration relèvent d’une précision documentaire. D’une part, des spécialistes comme Adolphe Millot, professeur de dessin au Museum et spécialiste de l’histoire naturelle (faune et flore) sont engagés pour les créer. D’autre part, des plans et des profils schématiques présentent toute la terminologie d’un objet comme celui du monoplan qui fut le premier schéma de ce genre. Les illustrations évoluent d’une édition à l’autre. Ainsi, l’âne, par exemple, est tour à tour représenté seul ou avec sa femelle, avec ou sans bride, de profil avec la tête tournée ou en train de manger , en noir et blanc ou en couleur, en dessin ou en photographie...
Le Petit Larousse Illustré se caractérise par sa structure en trois parties, ses articles encyclopédiques et ses illustrations. Si ce contenu promet un bel avenir à ce petit dictionnaire, au fil des éditions et des dates d’anniversaires, il rencontrera malgré tout quelques embûches : problèmes de contenu et de concurrence. Cependant, il continuera à séduire son public, entre autres, par ses publicités.